Photon and electron induced desorption from molecular ices
Désorption induite par photons et électrons dans les glaces moléculaires
Résumé
The deposition of energy in the form of electronic excitations in molecules condensed on cold surfaces (10-100 K) can lead to the desorption of some of these molecules. This basic surface science process has consequences in a variety of fields, two of which are of concern here : astrochemistry and vacuum dynamics. Photon and Electron-Induced desorption are studied in this manuscript for thin films of condensed molecules (ices), e.g. CO, H2O, NO or CH4. The first objective is to obtain a quantification of the desorption of the various desorbing species, and to look for the parameters that affect the efficiency of the process. The second objective is to understand the mechanisms of evolution and relaxation of the initial electronic excitations that lead to desorption. Photon-induced desorption is studied at LERMA using synchrotron radiation in the VUV range (5-14 eV) and soft X-ray range (520-600 eV). This allows to obtain spectrally-resolved information, which is crucial both for model implementation and fundamental understanding of the mechanisms. Electron-induced desorption is studied at CERN in the 150-2000 eV range. The results expand the available data on UV photodesorption and allow to determine the relevance of electron or X-ray desorption for astrochemistry. Progress has also been made on the understanding of mechanisms, particularly on the role of energy or particle transport from the bulk to the surface of the ice, on indirect desorption, or on the desorption of ions in the soft X-ray range. A new experimental set-up has also been developed at LERMA for laser desorption and laser spectroscopy experiments, allowing quantum-state and kinetic energy resolved measurements of desorbed molecules.
L’excitation électronique de molécules condensées sur des surfaces froides (10-100 K) peut mener à la désorption de certaines de ces molécules. Ce processus fondamental a des conséquences dans de nombreuses disciplines, dont deux ont guidé ce travail : l’astrochimie et la dynamique du vide dans les accélérateurs. La désorption induite par photons et électrons est étudiée pour des films amorphes de molécules condensées (glaces) telles que CO, H2O, NO ou CH4. Un objectif de cette thèse est la quantification de la désorption des différentes espèces, et d’explorer les paramètres pouvant affecter l’efficacité du processus. Le second objectif est de déterminer l’évolution et la relaxation des excitations électroniques initiales et par quel mécanisme cela mène à la désorption. La photodésorption est étudiée au LERMA en utilisant le rayonnement synchrotron dans la gamme du VUV (5-14 eV) et des X mous (520-600 eV). Cela permet d’obtenir une information spectrale cruciale pour la compréhension des mécanismes et pour l’implémentation dans les modèles. La désorption induite par les électrons est étudiée au CERN dans la gamme d’énergie 150-2000 eV. Les résultats obtenus étendent les données de photodésorption UV disponibles et permettent de déterminer la pertinence de la désorption par les électrons ou les rayons X pour l’astrochimie. Des progrès sont faits dans la compréhension des mécanismes, notamment sur le rôle du transport d’énergie ou de particules depuis l’intérieur de la glace vers la surface, ou sur la désorption indirecte. Un nouveau dispositif expérimental a aussi été mis en place au LERMA pour des expériences de désorption par laser et de spectroscopie laser, permettant d’obtenir l’énergie interne et cinétique des molécules désorbées.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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